2026-04-11 19:02:52
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據Material Views網站報道:ranliaodianchiyujinshukongqidianchiliangxiangjishuyongyouwufeiqipaifangyunengliangmidugaodeyoudian,keweixinnengyuanqichetigongchangjulixingshisuoxudongli,duiyujianshaotanpaifanghegoujianqingjienengyuanshehuiyouzhejiweizhongyaodeyiyi。erfazhanlianjiagaoxiaodeyinjiyanghaiyuancuihuajizeshishangshuliangxiangjishunengfoushixiandaguimoshijiyingyongdeguanjiansuozai。jinnianlai,jinshu-氮-碳類複合材料催化劑被學界認為是最有希望的貴金屬催化劑替代品並得到廣泛關注。然而傳統的金屬-氮-碳類催化劑的製備通常采用對金屬、氮、碳三種前驅體混合物的高溫煆燒,使得產物中化學相十分複雜並且難以控製產物的形貌與結構。理想的異相催化劑要求具有高比表麵積、豐富的電化學催化活性位點和適合反應分子運輸的孔道尺寸等特點。因此開發能夠準確控製複合材料形貌、孔道結構與活性中心的合成方法對於金屬-氮-碳類催化劑的發展有著重要的意義。

針對這一問題,近期加州大學洛杉磯分校盧雲峰教授團隊提出利用反應活性極高的單原子鐵源(五羰基鐵)對預先合成的介孔氮摻雜納米碳球(NMC)進行後修飾,從而可控地製備鐵-氮-碳催化劑的新型合成方法。在該合成過程中,NMC的表麵被Fe(CO)5分子浸潤,隨後碳骨架中的氮原子通過路易斯酸堿反應取代羰基從而結合單分散鐵原子形成鐵氮配位的Fe-Nx活性中心,並可引入作為輔助活性中心的Fe-Ox/Fe核(he)殼(ke)結(jie)構(gou)納(na)米(mi)顆(ke)粒(li)的(de)均(jun)勻(yun)生(sheng)長(chang)。與(yu)傳(chuan)統(tong)的(de)依(yi)賴(lai)混(hun)合(he)煆(duan)燒(shao)的(de)一(yi)步(bu)法(fa)黑(hei)箱(xiang)合(he)成(cheng)方(fang)法(fa)相(xiang)比(bi),這(zhe)種(zhong)新(xin)的(de)合(he)成(cheng)方(fang)法(fa)可(ke)以(yi)準(zhun)確(que)控(kong)製(zhi)材(cai)料(liao)的(de)孔(kong)道(dao)結(jie)構(gou)與(yu)比(bi)表(biao)麵(mian)積(ji),並(bing)通(tong)過(guo)後(hou)修(xiu)飾(shi)在(zai)碳(tan)骨(gu)架(jia)表(biao)麵(mian)均(jun)勻(yun)可(ke)控(kong)地(di)生(sheng)長(chang)理(li)想(xiang)的(de)活(huo)性(xing)中(zhong)心(xin),分(fen)解(jie)了(le)催(cui)化(hua)劑(ji)的(de)合(he)成(cheng)過(guo)程(cheng)從(cong)而(er)使(shi)得(de)對(dui)催(cui)化(hua)劑(ji)的(de)活(huo)性(xing)中(zhong)心(xin)構(gou)建(jian)和(he)活(huo)性(xing)表(biao)麵(mian)積(ji)/孔道結構進行同時優化變為可能。所合成的Fe/NMC催化劑具有高比表麵積(843 m2g-1)和均一的孔道尺寸(10-20 nm), 並在堿性電解液中表現出與Pt/C催cui化hua劑ji相xiang當dang的de氧yang還hai原yuan催cui化hua活huo性xing,同tong時shi具ju有you優you異yi的de循xun環huan穩wen定ding性xing與yu良liang好hao的de甲jia醇chun耐nai受shou性xing。材cai料liao合he成cheng可ke控kong性xing的de提ti升sheng也ye有you助zhu於yu分fen析xi催cui化hua劑ji活huo性xing位wei點dian和he了le解jie高gao性xing能neng催cui化hua劑ji的de關guan鍵jian因yin素su。
該方法不僅製備得到高性能的鐵-氮-碳氧還原催化劑,同時也被成功的應用於製備其它金屬-氮-碳類複合材料,並為其它表麵功能化材料的合成提供了新思路。
本工作發表在Advanced Energy Materials (DOI: 10.1002/aenm.201701154),第一作者為加州大學洛杉磯分校化工係博士生劉壯,共同通訊作者為盧雲峰教授和吳浩斌博士。