中國科大基於單原子催化劑研究獲進展

據新浪新聞報道：近日，中國科學技術大學合肥微尺度物質科學國家實驗室和化學與材料科學學院教授曾傑課題組、南開大學教授胡振芃和中科院上海應用物理研究所研究員司銳合作
，基於單原子催化劑

，從電子最高占據態角度定量研究了金屬-載體相互作用。該成果以The Highest Occupied State of Rh Single Atoms Controls the Catalytic Properties towards Ammonia Borane Hydrolysis為題
，發表在《德國應用化學》雜誌上（Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 4712-4718）。

負(fu)載(zai)型(xing)金(jin)屬(shu)納(na)米(mi)催(cui)化(hua)劑(ji)在(zai)產(chan)氫(qing)反(fan)應(ying)中(zhong)有(you)著(zhe)優(you)異(yi)的(de)催(cui)化(hua)性(xing)能(neng)，影(ying)響(xiang)其(qi)性(xing)能(neng)的(de)關(guan)鍵(jian)因(yin)素(su)甚(shen)至(zhi)是(shi)決(jue)定(ding)性(xing)因(yin)素(su)便(bian)是(shi)襯(chen)底(di)的(de)選(xuan)擇(ze)。因(yin)此(ci)

，深(shen)入(ru)研(yan)究(jiu)催(cui)化(hua)劑(ji)中(zhong)金(jin)屬(shu)-載zai體ti相xiang互hu作zuo用yong與yu其qi催cui化hua性xing能neng之zhi間jian的de關guan係xi至zhi關guan重zhong要yao。然ran而er，由you於yu缺que乏fa在zai原yuan子zi尺chi度du上shang對dui多duo相xiang催cui化hua產chan氫qing反fan應ying過guo程cheng的de詳xiang盡jin理li解jie以yi及ji對dui活huo性xing位wei點dian的de明ming確que標biao識shi
，定ding量liang理li解jie金jin屬shu-載體相互作用的本質仍是一項巨大的挑戰。基於單原子催化劑研究金屬-載體相互作用能夠排除金屬顆粒在金屬-載體界麵上尺寸
、xingmaohequxiangdeyingxiang，yinci，danyuanzicuihuajibeishiweilixiangdeyanjiupingtai。ciwai，yanghuawuxiangbiancailiaobeirenweishiyanjiugaixianghuzuoyonglixiangdezaiticailiao，yinweitakeyizaitiaokongnengdaijiegoudetongshi，baochidanyuanzihuohuoxingweidiandekongjianfenbubugaibian。

基於此，研究人員將Rh單原子負載在相變材料VO2納米棒上，構築出Rh1/VO2單原子催化劑。在氨硼烷產氫反應中，載體VO2納米棒的金屬-絕緣體相變引起了催化反應活化能的改變。通過實驗和理論分析，研究人員發現載體的金屬-絕緣體相變誘導了Rh單原子中電子最高占據態的能量變化，其能量變化值大致相當於催化反應活化能的改變量。因此，研究人員認為Rh1/VO2的催化性能與Rh單原子的電子最高占據態直接相關，Rhdanyuanzidedianzizuigaozhanjutaiqujueyuzaitidenengdaijiegou。jiyucijili
，yanjiurenyuanhaitongguotiaokongdanyuanzizhongdianzizuigaozhanjutai，jinyibushejichugaoxiaofeiguijinshudanyuanzicuihuaji。

該項研究從最高占據態角度為定量研究金屬-載體相互作用給出了簡潔、清晰的圖像，為進一步設計構築高效
、廉價的產氫催化劑提供了理論基礎。

論文的共同第一作者是博士生王梁炳和碩士生李洪良。該項研究得到了科技部青年973計劃、國家自然科學基金等項目的資助。