光催化全解水研究取得重要進展

據中科大新聞網報道：近日，中國科學技術大學國家同步輻射實驗室韋世強教授和姚濤特任教授課題組在利用同步輻射X射線吸收譜學(XAFS)技術精確設計單活性位點鈷基催化劑實現太陽光驅動自發水分解中取得重要進展
，相關研究成果發表在《德國應用化學》期刊上（Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 9312）
，並被編輯選為當期熱點文章“Hot Paper”，同時作為“Frontispiece”進行亮點報道。論文的共同第一作者是博士生劉煒和研究生曹林林。

通過太陽光驅動水分解的“人工光合作用”是(shi)實(shi)現(xian)太(tai)陽(yang)能(neng)轉(zhuan)化(hua)生(sheng)產(chan)清(qing)潔(jie)可(ke)再(zai)生(sheng)氫(qing)能(neng)的(de)理(li)想(xiang)方(fang)法(fa)，同(tong)時(shi)也(ye)是(shi)解(jie)決(jue)未(wei)來(lai)能(neng)源(yuan)與(yu)環(huan)境(jing)危(wei)機(ji)的(de)理(li)想(xiang)途(tu)徑(jing)之(zhi)一(yi)。然(ran)而(er)，目(mu)前(qian)大(da)多(duo)數(shu)光(guang)催(cui)化(hua)劑(ji)在(zai)不(bu)使(shi)用(yong)犧(xi)牲(sheng)劑(ji)的(de)條(tiao)件(jian)下(xia)很(hen)難(nan)實(shi)現(xian)太(tai)陽(yang)光(guang)驅(qu)動(dong)水(shui)分(fen)解(jie)，其(qi)效(xiao)率(lv)也(ye)遠(yuan)遠(yuan)達(da)不(bu)到(dao)實(shi)際(ji)應(ying)用(yong)的(de)需(xu)求(qiu)。光(guang)解(jie)水(shui)過(guo)程(cheng)包(bao)含(han)著(zhe)複(fu)雜(za)的(de)多(duo)電(dian)子(zi)、duobuzhoufanying
，duicuihuajicailiaodeyaoqiufeichanggao，jibujinyaoyouheshidenengjijiegoulaixishouzugoudekejianguang
，gengguanjiandeshiyaoyouxiaodifenlihechuanshuguangshengdianzihekongxue，tongshihaijubeigaoxiaowendingdechanqinghechanyanghuoxingweidian。yinci，xunqiuxinxinggaoxiao

、穩定和廉價的光催化劑依然麵臨著極大挑戰。

該研究組提出通過設計構建單活性位點結構來分離光生電子和空穴對，並作為助催化劑實現高效的全解水性能 (見上圖)。利用氮化碳納米空間限域效應合成原子級分散的結構位點，同步輻射X射線吸收譜學以及高角環形暗場像明確形成了單位點Co₁-P₄構(gou)型(xing)，從(cong)而(er)獲(huo)得(de)了(le)單(dan)位(wei)點(dian)鈷(gu)基(ji)負(fu)載(zai)磷(lin)摻(chan)氮(dan)化(hua)碳(tan)複(fu)合(he)型(xing)光(guang)催(cui)化(hua)劑(ji)。該(gai)複(fu)合(he)結(jie)構(gou)在(zai)電(dian)子(zi)能(neng)帶(dai)結(jie)構(gou)中(zhong)形(xing)成(cheng)特(te)殊(shu)中(zhong)間(jian)態(tai)，不(bu)僅(jin)極(ji)大(da)地(di)提(ti)高(gao)了(le)材(cai)料(liao)的(de)可(ke)見(jian)光(guang)吸(xi)收(shou)
，而(er)且(qie)有(you)效(xiao)抑(yi)製(zhi)光(guang)生(sheng)電(dian)子(zi)-空穴對複合
，成功將光生載流子壽命顯著提高約20倍。他們所設計的光催化劑實現了在模擬太陽光照、不加犧牲劑和貴金屬的條件下全解水產氫速率達410.3 μmol h^-1 g^-1, 其中500 nm波長處量子效率達到2.2 %。zhezhongdanhuoxingweidianfuhexingguangcuihuajixiangxinjiangweijinyibutishengxianyouguangcuihuajideshuifenjiexingnengtigongxindeshejisiluhefangfa，tongshiyeweicongyuanzichidutanjiucuihuahuoxingzhongxinhefanyingjilitigongxindeyouxiaotujing。

該研究得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金和中國科學院合肥大科學中心基金等項目的資助。

附文章鏈接：http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201704358/full