氮摻雜硒化鉬-利用相變調控析氫性能

據Material Views網站報道：目前，鉑/鉑基合金由於其過電位低、塔菲爾斜率小被認為是析氫反應（HER）最具潛力的電催化劑。但由於鉑金屬儲量稀缺、成本高昂以及電化學穩定性差限製了其規模化應用。因此，開發高性價比和高穩定性的電催化劑是提升陰極析氫反應（HER）的關鍵。在目前已開發的電催化劑中
，硒化鉬（MoSe2）陣列製備過程可控、穩定性優異，且具有良好的析氫性能，被認為是極具吸引力的水分解電催化劑。MoSe2具有兩種活性HER相：分別是2H（三角棱柱晶格）和1T（三角晶格
，八麵體配位）。其中，1T-MoSe2表現出明顯的金屬特性

，電導率高
，具有更優異的析氫性能
；而2H-MoSe2是P型半導體，其電子導電率及催化活性相對較低。此外，2H-MoSe2是穩定相，而1T-MoSe2是亞穩相，其容易在200度以上轉變成穩定的2H-MoSe2。采用溶劑熱/水熱法直接製備獲得的1T-MoSe2結構穩定性差，電子導電率低。同時，利用等離子體輔助硒化法合成具有混合相的(1T-2H)-MoSe2的製備過程複雜且成本較高。

近期
，浙江大學夏新輝研究員（第一單位通訊作者）和海南大學林仕偉教授以及中山大學盧錫洪教授通過簡單的水熱和氨氣煆燒過程在TiC-C陣列基底上第一次成功實現了MoSe2的形貌和相調控（1T → 2H → 1T-2H）
，構建了TiC-C負載的高性能N摻雜（1T-2H）MoSe2。同時，通過DFT計算和球差透射電鏡TEM，研究人員也提出了可能的相轉變機製（1T→2H→1T-2H）以及氮原子的不同摻雜位置。與純相的1T MoSe2/TiC-C和2H MoSe2/TiC-C相比，混合相的N-MoSe2/TiC-C 陣列具有更小的能壘，更長的H-Se鍵長度

，以及窄能帶隙。

該電催化劑在大電流密度下具有較低的過電位（137 mV，100 mA/cm2）和較小的Tafel斜率（32mV/Dec），展現出了更加優異的電化學性能。相關成果發表在了國際知名學術期刊Advanced Materials上
，論文的第一作者為浙江大學碩士研究生鄧盛玨和海南大學碩士研究生楊帆（論文共同第一作者）。該項研究工作得到了中國科學院物理所穀林研究員
、張慶華研究員在球差投射電鏡方麵的大力支持，以及美國能源部（DOE）王才壯教授的計算指導。

相關成果發表在Advanced Materials (DOI: 10.1002/adma.201802223)上。論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.201802223。