介孔In2O3–x/In2S3原子層異質結光電極用於高效水解製氫

據Material Views網站報道：光電化學分解水被認為是將太陽能轉換成清潔、可(ke)再(zai)生(sheng)的(de)氫(qing)能(neng)的(de)有(you)效(xiao)途(tu)徑(jing)，其(qi)原(yuan)理(li)是(shi)半(ban)導(dao)體(ti)材(cai)料(liao)吸(xi)收(shou)光(guang)後(hou)激(ji)發(fa)出(chu)電(dian)子(zi)和(he)空(kong)穴(xue)來(lai)進(jin)行(xing)相(xiang)應(ying)的(de)氧(yang)化(hua)還(hai)原(yuan)反(fan)應(ying)。其(qi)中(zhong)光(guang)電(dian)催(cui)化(hua)水(shui)氧(yang)化(hua)因(yin)四(si)個(ge)電(dian)子(zi)轉(zhuan)移(yi)過(guo)程(cheng)使(shi)得(de)高(gao)效(xiao)的(de)反(fan)應(ying)更(geng)加(jia)難(nan)以(yi)實(shi)現(xian)

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，所(suo)以(yi)對(dui)於(yu)光(guang)電(dian)催(cui)化(hua)反(fan)應(ying)性(xing)能(neng)的(de)提(ti)高(gao)具(ju)有(you)重(zhong)要(yao)的(de)意(yi)義(yi)。然(ran)而(er)
，單(dan)一(yi)的(de)二(er)維(wei)半(ban)導(dao)體(ti)材(cai)料(liao)因(yin)電(dian)子(zi)空(kong)穴(xue)傳(chuan)輸(shu)和(he)分(fen)離(li)問(wen)題(ti)，從(cong)而(er)製(zhi)約(yue)了(le)其(qi)光(guang)電(dian)分(fen)解(jie)水(shui)效(xiao)率(lv)。研(yan)究(jiu)報(bao)道(dao)中(zhong)，異(yi)質(zhi)結(jie)能(neng)夠(gou)有(you)效(xiao)地(di)解(jie)決(jue)載(zai)流(liu)子(zi)複(fu)合(he)的(de)問(wen)題(ti)。但(dan)是(shi)，構(gou)築(zhu)異(yi)質(zhi)材(cai)料(liao)的(de)過(guo)程(cheng)往(wang)往(wang)由(you)於(yu)界(jie)麵(mian)之(zhi)間(jian)的(de)不(bu)良(liang)接(jie)觸(chu)使(shi)得(de)異(yi)質(zhi)材(cai)料(liao)間(jian)的(de)載(zai)流(liu)子(zi)傳(chuan)遞(di)受(shou)限(xian)，因(yin)而(er)難(nan)以(yi)高(gao)效(xiao)地(di)實(shi)現(xian)電(dian)子(zi)空(kong)穴(xue)分(fen)離(li)效(xiao)率(lv)的(de)提(ti)高(gao)。此(ci)外(wai)，多(duo)孔(kong)結(jie)構(gou)能(neng)有(you)效(xiao)地(di)降(jiang)低(di)電(dian)子(zi)空(kong)穴(xue)的(de)遷(qian)移(yi)距(ju)離(li)
，從(cong)而(er)降(jiang)低(di)載(zai)流(liu)子(zi)的(de)複(fu)合(he)幾(ji)率(lv)，有(you)利(li)於(yu)空(kong)穴(xue)遷(qian)移(yi)到(dao)材(cai)料(liao)表(biao)麵(mian)進(jin)行(xing)相(xiang)應(ying)的(de)水(shui)分(fen)解(jie)反(fan)應(ying)。為(wei)此(ci)，構(gou)築(zhu)界(jie)麵(mian)接(jie)觸(chu)良(liang)好(hao)的(de)介(jie)孔(kong)二(er)維(wei)原(yuan)子(zi)層(ceng)異(yi)質(zhi)結(jie)材(cai)料(liao)可(ke)作(zuo)為(wei)實(shi)現(xian)高(gao)效(xiao)光(guang)電(dian)催(cui)化(hua)水(shui)分(fen)解(jie)的(de)有(you)效(xiao)途(tu)徑(jing)。

近日
，大連理工大學精細化工國家重點實驗室的侯軍剛教授、孫立成教授與中科院理化所的林哲帥研究員共同開發了二維介孔In2O3–x/In2S3原子層異質結，能夠高效的實施光電催化水分解反應。研究人員利用所製備的In2S3原子層納米片，通過原位氧等離子體誘導策略
，有效將In2S3原子層納米片轉化為介孔In2O3–x/In2S3原子層納米片異質結體係。將二維介孔In2O3–x/In2S3原子層納米片異質結製備成光電極，其光陽極在1.23 V vs RHE電位下達到了1.28 mA cm-2的光電流密度
，相比於單一In2S3以及塊體In2S3均有了大幅度的提高。通過瞬態吸收光譜的表征表明In2O3–x/In2S3原子層異質結相比於單一In2S3原子層的激發電荷壽命得到了很大地提高

，從而證明了In2S3和In2O3–x界麵間的有效電荷轉移。密度泛函理論計算表明In2S3和In2O3–x原子層的電子結構均發生了很大的變化

，證明了In2S3和In2O3–x界麵間的強力耦合，從而保證了高效的界麵間電荷傳遞。

二維原子層In2O3–x/In2S3異質結光陽極的優異性能可歸因於：（1）原子層級二維納米結構提供了高的活性麵積，為光生電荷的傳輸構建了高速通道，並且有利於光電極與電解液的接觸；（2）其介孔結構有利於活性位點的暴露以及氣體的釋放
；（3）原子層級In2O3–x/In2S3異(yi)質(zhi)結(jie)，為(wei)光(guang)生(sheng)電(dian)子(zi)和(he)空(kong)穴(xue)的(de)分(fen)離(li)和(he)傳(chuan)輸(shu)構(gou)建(jian)了(le)通(tong)道(dao)
，提(ti)高(gao)了(le)電(dian)荷(he)分(fen)離(li)效(xiao)率(lv)
，促(cu)進(jin)了(le)界(jie)麵(mian)間(jian)的(de)電(dian)荷(he)轉(zhuan)移(yi)，從(cong)而(er)大(da)幅(fu)度(du)提(ti)高(gao)了(le)其(qi)光(guang)電(dian)化(hua)學(xue)分(fen)解(jie)水(shui)的(de)效(xiao)率(lv)。

相關論文在線發表在期刊Advanced Energy Materials（DOI: 10.1002/aenm.201701114）上。