MOF複合物應用於光催化產氫偶聯苄胺選擇性氧化雙半反應

據Material Views網站報道：化hua石shi燃ran料liao的de大da量liang燃ran燒shao帶dai來lai了le全quan球qiu性xing的de能neng源yuan危wei機ji以yi及ji環huan境jing汙wu染ran問wen題ti。尋xun找zhao清qing潔jie的de可ke持chi續xu的de替ti代dai能neng源yuan是shi當dang前qian研yan究jiu的de熱re點dian
，同tong時shi也ye是shi目mu前qian社she會hui迅xun速su發fa展zhan的de需xu求qiu。其qi中zhong，光guang催cui化hua全quan水shui分fen解jie一yi直zhi被bei認ren為wei是shi其qi中zhong的de一yi種zhong重zhong要yao途tu徑jing。但dan是shi發fa生sheng於yu氧yang化hua端duan的de水shui氧yang化hua反fan應ying不bu僅jin利li用yong價jia值zhi低di
，同tong時shi其qi動dong力li學xue緩huan慢man，提ti出chu了le很hen多duo挑tiao戰zhan。除chu外wai
，生sheng成cheng的de產chan物wu（氫氣與氧氣）進行必要的後期分離也將是最終走向實際應用不可或缺的一部分
，這無疑加劇了相關的成本。

近日
，德國應用化學在線發表了來自中國科學技術大學江海龍教授課題組的工作，他們首次使用金屬-有機骨架（MOF）複合材料（Pt/PCN-777）將原本產氧端的氧化半反應替換為附加值更高的苄胺選擇性氧化偶聯反應。PCN-777受到光激發後，電子迅速傳遞到鉑共催化劑上還原質子產生氫氣，而空穴則促進苄胺選擇性的氧化偶聯成N-苄(bian)基(ji)苯(ben)亞(ya)甲(jia)基(ji)亞(ya)胺(an)。這(zhe)樣(yang)，產(chan)生(sheng)的(de)氫(qing)氣(qi)留(liu)在(zai)氣(qi)相(xiang)
，苄(bian)胺(an)氧(yang)化(hua)生(sheng)成(cheng)的(de)亞(ya)胺(an)產(chan)物(wu)則(ze)留(liu)在(zai)液(ye)相(xiang)，從(cong)而(er)實(shi)現(xian)產(chan)物(wu)的(de)分(fen)離(li)並(bing)壓(ya)製(zhi)電(dian)子(zi)空(kong)穴(xue)的(de)複(fu)合(he)以(yi)及(ji)逆(ni)反(fan)應(ying)的(de)發(fa)生(sheng)
，進(jin)而(er)提(ti)升(sheng)了(le)反(fan)應(ying)整(zheng)體(ti)的(de)效(xiao)率(lv)。通(tong)過(guo)進(jin)一(yi)步(bu)的(de)實(shi)驗(yan)表(biao)征(zheng)和(he)理(li)論(lun)計(ji)算(suan)揭(jie)示(shi)，PCN-777結構中配體高度共軛的三嗪結構是促進電荷有效分離
，提升光催化活性的重要因素。

該工作立足於對MOF材料和光催化的深刻理解，通過深入挖掘MOFs的本征特性與催化性能的關聯，探索了其邁向應用的可行性觀點與方案，將對今後的相關材料和催化等研究提供了重要的借鑒。

相關工作發表在Angew. Chem. Int. Ed上（DOI: 10.1002/anie.201800320），並被評為VIP論文。