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中國科大光催化產氫新型助催化劑研究取得進展

2026-04-12 01:12:354755

　　jinri，zhongguokexuejishudaxuejiaoshouwuchangzhengyanjiuzuyuzhangqunyanjiuzuhezuo，fazhanchuquanxinshuirongxingxiaofenzizhucuihuajiyijiasuguangshengkongxuezhuanyi，shixianleguangcuihuachanqingxingnengdedafutisheng，congerweibaituomuqianguangfanshiyongdeguijinshuzhucuihuajitichulexindejiejuetujing。xiangguanyanjiuchengguo10月21日在線發表於《自然·通訊》（NatureComm.2015,6,8647）。無標題.jpg

　　badimidudetaiyangnenggaoxiaozhuanhuaweikecunchudehuaxuenengshifazhankezaishengnengyuandezhongyaotujing。raner，guangshengzailiuzidefuheyanzhongxianzhilerengongguangcuihuatixidezhuanhuaxiaolv，ruheshixianguangshengzailiuzifenlidezuidahuachengweitigaoguangcuihuaxiaolvdezhongyaotiaozhan。fuzaixingguijinshubeiguangfanrenweishigaoxiaozhucuihuaji，ranerguijinshuzuoweiguticuihuajiwangwangdailaiyouxiandejiechumianji，tongshigaoangdechengbenyejidadixianzhiqidaguimoyingyong。　　針對上述挑戰，吳長征研究組突破了傳統觀點認為高效助催化劑大多集中於固相貴金屬的局限，首次發現水溶性小分子三氟乙酸（TFA）是一類全新、高效的分子助催化劑。他們創新性地發現TFA存在可逆氧化還原電對，並且在光催化環境中表現出高度的可逆性，這為傳遞光生載流子提供了新的思路。分子助催化劑TFAtongguozishenyanghuahaiyuandianduishixianlefenzijiankuaisudeziyoujifanying，jiasulekongxuedekuaisuzhuanyi。zainisuanjiaerweinamicailiaogaobibiaomianjiyoushidejichushang，chenggongjiangguangcuihuachanqingxingnengtigaole32倍。核磁共振、元素分析、原位電子自旋共振等係列表征證實了铌酸鉀價帶的光生空穴與吸附的TFA陰離子反應能產生高活性的TFA自由基；同時TFA自由基轉移空穴至甲醇分子，從而實現铌酸鉀二維納米材料催化體係中電子-空穴對的高效分離。其合作者張群研究組采用超快瞬態吸收光譜和穩態/瞬(shun)態(tai)熒(ying)光(guang)光(guang)譜(pu)等(deng)測(ce)量(liang)手(shou)段(duan)，刻(ke)畫(hua)了(le)該(gai)模(mo)型(xing)體(ti)係(xi)中(zhong)與(yu)空(kong)穴(xue)陷(xian)阱(jing)態(tai)和(he)電(dian)子(zi)陷(xian)阱(jing)態(tai)密(mi)切(qie)相(xiang)關(guan)的(de)光(guang)生(sheng)載(zai)流(liu)子(zi)動(dong)力(li)學(xue)行(xing)為(wei)和(he)機(ji)製(zhi)，從(cong)而(er)證(zheng)實(shi)了(le)水(shui)溶(rong)性(xing)小(xiao)分(fen)子(zi)助(zhu)催(cui)化(hua)劑(ji)策(ce)略(lve)的(de)合(he)理(li)性(xing)和(he)有(you)效(xiao)性(xing)。超(chao)快(kuai)動(dong)力(li)學(xue)分(fen)析(xi)表(biao)明(ming)TFA添加後铌酸鉀納米片光生電子的壽命提高了近3倍，揭示出小分子助催化劑誘導的高效空穴轉移和電子-空穴對分離是該體係光催化性能大幅提高的根本原因。小分子助催化劑策略的提出，有望擺脫傳統貴金屬助催化劑體係，為設計廉價、高效的光催化體係開辟新途徑。　　這項研究工作得到了國家基金委、科技部、中科院、能源材料化學協同創新中心、量子信息與量子科技前沿協同創新中心的支持。