同濟大學呂洪/張存滿教授團隊在《Chemical Engineering Journal》上發表AEM陽極電極材料研究最新成果

近日，Elsevier旗下高影響力綜合期刊 《Chemical Engineering Journal》（IF=13.2, Cite Score=20.6）在線發表了題為“Engineering delocalized electron and spin states via Fe/O dual-doping in CoP Nanorod arrays for high-efficiency oxygen evolution reaction”的研究性論文。該研究主要由同濟大學呂洪/張存滿教授團隊完成，博士研究生高願鋒為論文第一作者，呂洪教授為通訊作者。

研究背景

陰離子交換膜電解水製氫是shi未wei來lai的de高gao效xiao綠lv氫qing製zhi備bei技ji術shu重zhong要yao技ji術shu路lu線xian之zhi一yi，需xu要yao高gao性xing能neng的de電dian極ji材cai料liao。然ran而er
，其qi工gong業ye可ke擴kuo展zhan性xing麵mian臨lin著zhe挑tiao戰zhan
，特te別bie是shi在zai優you化hua膜mo電dian極ji組zu件jian和he解jie決jue陽yang極ji材cai料liao析xi氧yang反fan應ying（OER）緩慢動力學方麵。需要建立設計電極材料的策略
，具有定製電子結構，增強質子/電子傳輸路徑
，確保在工業電流密度（≥1A cm^-2）下的機械/化學耐久性。

研究成果

本文通過 Fe-O 共摻雜策略成功合成了 Co_0.75Fe_0.25PO_x/NF 納米棒陣列，其在堿性介質中表現出優異的析氧反應（OER）催化性能
，在 10 mA cm^-2 時過電位低至 250 mV，並且在 1 A cm^-2 下穩定運行 100 小時。這種分級納米棒結構確保了高效的質量傳輸和氣泡脫離
，這對於工業規模的水電解至關重要。Fe 摻雜破壞了 CoP 的八麵體對稱性，減少了 Co-P 鍵中的電子局域化，並誘導了不對稱自旋極化。氧的摻入進一步削弱了金屬-配體相互作用
，促進了電子的離域狀態。這些改性使 OER 路徑從典型的 AEM 轉變為 OPM
，其中 O* - OH* 耦合被確定為速率決定步驟。Fe/O 協同效應通過原位拉曼和同位素動力學實驗以及 DFT 計算得到了證實，這表明在 Fe/O-CoP 表麵 O* - OH* 耦合的能量勢壘降低（0.25 eV），歸因於優化的 Co-Fe 配位距離（3.46 A）和增強的自旋極化電子轉移。采用上述策略合成了陽極催化劑
，形成了 Co_0.75Fe_0.25PO_x /NF||40% Pt/C 膜電極，在 2 V 時電流密度達到 3.47 A cm^-2。這項工作強調了通過雙陰離子/陽離子摻雜來調整電子結構和自旋態的重要性，為工業級堿性陰離子交換膜電解槽中設計耐用、高性能的析氧反應催化劑提供了路線圖。

研究團隊

本研究得到中國國家自然科學基金（項目編號：52477219）和上海市科技創新行動計劃（項目編號：23DZ1200600）的資助。詳細研究描述請參閱論文原文及附錄：

Gao, Y.; Yu, A.; Sun, C.; Li, D.; Zhang, C.; Lv, H. Engineering delocalized electron and spin states via Fe/O dual-doping in CoP Nanorod arrays for high-efficiency oxygen evolution reaction. Chemical Engineering Journal 2025, 522, 167287.

鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894725081264?via%3Dihub#s0100

DOI： https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.167287