2026-04-11 19:21:27
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據能源材料化學協同創新中心網站消息:近日,iChEM研究人員、中國科學技術大學吳宇恩教授課題組與西安交通大學常春然副教授(通訊作者)等合作成功利用雙溶劑法首次合成了一種雙原子Fe,Co固載在多孔的氮摻雜碳上的電催化劑,並將雙原子材料用於氫空燃料電池和氫氧燃料電池方麵。相關成果以“Design of N-Coordinated Dual-Metal Sites: A Stable and Active Pt-Free Catalyst for Acidic Oxygen Reduction Reaction”為題發表在《美國化學會誌》(J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b10385)。該論文的第一作者為中國科學技術大學博士研究生王晶。

suizherenleishehuidefazhan,quanqiunengyuandexiaohaoheqihoubianhuadengwentidouyinqilerenmendeguangfanguanzhu,yincixunzhaoketidaideqingjienengyuanyijingpozaimeijie。qizhong,ranliaodianchishiyizhongtongguoqingqihekongqidedianjifanyingshengchengshuizhijiejianghuaxuenengzhuanhuanchengdiannengdezhuangzhi,buxuyaochongdian,buhuichanshengfeiqi,yinnengliangzhuanhuanxiaolvgao(達60 %-80 %)和環境友好等優越性受到人們的關注,被認為是21世(shi)紀(ji)首(shou)選(xuan)的(de)清(qing)潔(jie)能(neng)源(yuan)發(fa)電(dian)技(ji)術(shu)。雙(shuang)原(yuan)子(zi)催(cui)化(hua)劑(ji)由(you)於(yu)其(qi)獨(du)特(te)的(de)電(dian)子(zi)和(he)幾(ji)何(he)結(jie)構(gou),使(shi)得(de)其(qi)在(zai)一(yi)些(xie)重(zhong)要(yao)的(de)化(hua)學(xue)反(fan)應(ying)中(zhong)通(tong)常(chang)會(hui)表(biao)現(xian)出(chu)意(yi)想(xiang)不(bu)到(dao)的(de)催(cui)化(hua)活(huo)性(xing)。Fe,Co雙原子催化劑作為燃料電池的陰極催化劑,不僅降低的燃料電池催化層的成本,且在載量小於1 mg cm-2的條件下最高輸出功率密度為0.51 W cm-2為商業鉑碳的76 %。

吳宇恩教授課題組,以鋅鈷雙金屬MOF作為前驅體,通過雙溶劑法吸附鐵鹽,在高溫環境下,Fe 3+被周圍石墨化的C逐漸還原並與鄰近的Co成鍵,從而形成Fe,Co雙金屬活性位點。同時,Fe催化載體生成氮摻雜的石墨化碳,並分解釋放C和N的碎片,加速金屬-咪唑-金屬鍵的斷裂,從而迫使MOF內產生空隙。最終在Kirkedall的作用下形成了空洞結構。通過球差電鏡,同步輻射,穆斯堡爾譜等多種手段表征了該雙原子材料是Fe,Co成鍵並與周圍N配位的結構。通過理論計算表明Fe-Co鍵的存在更有利於O-O鍵的斷裂,該結構使得催化劑在氧還原反應中有很高的活性。在酸性氧還原反應中表現出半波電位為0.863 V, 起始電位為1.06 V, 且0.9 V 下的電流密度為2.842 mA cm-2, 並穩定循環5萬圈的優異性能。在氫氧燃料電池中最高輸出功率高達0.98 W cm-2。在氫空燃料電池中最高輸出功率0.51 W cm-2並穩定運行100小時以上。是目前已報道非Pt催化劑中,該雙原子材料的氫空燃料電池的性能最高,並將已有的最高活性提高20 %。
zheyiyanjiuchengguochenggongyingyongshuangyuanzicuihuajizuoweiranliaodianchideyinjicuihuaji,dafudujiangdiranliaodianchizhongdecuihuacengchengben,shiranliaodianchilingyudezhongdatupo,weiranliaodianchideshangyehuafazhantigonglekeneng,youwangduiweilairanliaodianchiqichedefazhandailaiquanxindeqishi。
上述研究工作得到國家自然科學基金、國家科技部等項目的資助和支持。論文鏈接: http://dx.doi.org/10.1021/jacs.7b10385。